实验vs模拟:大气压低温等离子体中温度测量常用方法和不确定性

- 2018-01-11 -

大气压下测量等离子体区域气体温度,常常是研究低温等离子体应用过程中不可避免的问题。本期以一篇关于大气压等离子体射流中分子密度、气体温度综合测量实验的论文为出发点:

Van Gessel, A. F. H., et al. "Temperature and NO density measurements by LIF and OES on an atmospheric pressure plasma jet." Journal of Physics D: Applied Physics 46.9 (2013): 095201.


结合文中测量气体温度的方法,对比了光谱方法(OES),激光诱导荧光方法(TALIF,基本原理见《论文速读:一例大气压微波等离子体射流的TALIF诊断和分析》)和所谓的解析方法测量放电区域气体温度的结果,并从数值模拟的角度进行了思考。


低温等离子研究对象为如下图所示的微波等离子体射流:

喷管接入He和少量空气,在喷管中央设置针电极与微波产生器相连,喷管边界接地,由此形成微波等离子体射流装置。由于转动能量的转化主要由重粒子间快速碰撞引起,常认为粒子的转动能量分布和平动能量分布都可以表达气体温度。在实验中,采用测量转动温度的方式表征分子(气体)温度。


方法1(TALIF方法):通过TALIF测量NO(A)->NO(X)退激过程的发射光谱(247nm),并得到NO(X)的转动态光谱。假设(1)NO(X)热平衡,则可根据下式,计算基态NO分子转动态谱线:

式中,J为转动量子数,Ej为转动能级,Zrot为转动分配函数,Trot为转动温度。Ej和Zrot均可根据光谱学理论计算得到,计算不同J下的转动谱线,调整Trot值获得与实验谱线吻合最佳时的数值,即为NO(X)转动温度并认为气体温度。如下图所示,红色谱线为理论计算值,蓝色谱线为实验测量值,对于NO(X)谱线,计算值和测量值在Trot=1007K时达到吻合。

方法2(OES方法):通过OES分别测量NO(A)(v=0) ->NO(X)(v=2)和N2(C)->N2(B)激发态辐射转动光谱,同样,通过平衡假设估算理论谱线,并通过调整Trot使理论谱线和实验谱线相吻合得到NO(A)和N2(C)转动温度,如下图所示。对于NO(A)谱线,计算值和测量值在Trot=1823K时达到吻合,对于最常用的测量空气温度的N2(C)谱线,Trot=1730K。

方法3(解析方法):通过输入功率直接计算输入能量,假定能量全部转化为热量加热放电区域,通过能量方程计算研究时间尺度内的温升。根据流量、功率、气体比热和放电区域,假定放电区域温度均匀,则温升为344K,即气体温度为644K。通过解析方法计算得到的温度,与实验测量值相差高达一个数量级,完全不可信。


方法4(热电偶):本实验中,热电偶测温上限为700K,时间分辨率低且无法测量放电区域温度,因为仅测量放电区域气体2cm以外温度值作为与方法(1)和(2)的补充。


剔除方法3的结果,将方法1、2、4得到的转动温度结果绘制于一张图直接对比:

结果很有趣:OES测量结果能够互相验证说明测量方法正确,TALIF测量结果与热电偶测量结果衔接良好也证明了测量方法的正确性。然而在放电核心区域OES和TALIF测量温度相差近500K。

造成上述差别的原因在于:利用OES测量结果计算转动温度的条件是NO(A)或者N2(C)达到热平衡,而这个条件在低温等离子体中比较难以保证;相反,TALIF测量温度的条件是基态NO达到热平衡,相比激发态,基态NO达到热平衡这一假设强的多,结果也相对可靠。


综合上述四种研究温度的方法可见:

1)计算模拟以各种方式存在于实验研究中,实验离不开模拟。基于实验数据的理论计算,是测量等离子体放电区域气体温度的重要手段。本文如果不会通过理论模拟计算转动谱线,也就谈不上测量转动温度;

2)低温等离子体实验往往得到间接结果(光谱、强度…),实验结果的正确性很大程度上取决于实验方法和数据处理依据的假设,并需要不同的方法交叉验证。本文中如果没有TALIF,必然又是一篇提供错误结果的论文;如果没有热电偶,必然无法自证TALIF测量结果的可靠度;

3)基于输入能量假设的解析模型计算温度,很简单、很直观、很常用,但是非常不准。

4)该实验几何明确、实验结果参数详细具体,如果配合基于轴对称几何的二维流体模型,所能获得的信息,就远远不止NO密度和气体温度了,同样,OES和TALIF结果的分辨上,也多了第三方验证。实验+模拟的威力,由此可见。